Радиационная защита

При комплексном подходе к переработке отработавшего топлива возможно извлечение для использования в народном хозяйстве некоторых сопутствующих ценных нуклидов - Am, Cm, Sr, Cs, Pd, Тс, Np и др.

Регенерация топлива  АЭС с тепловыми реакторами

На современном этапе задачи переработки топлива наиболее эффективно решаются на основе водно-экстракционной технологии,  где  в  качестве  сопряженных используются также ионообменные, осадительные, термические твердофазные процессы.

Проведенные исследования позволили  решить сложные технические проблемы всех стадий обращения с отработавшим топливом тепловых реакторов: транспортирование отработавших тепловыделяющих сборок (ТВС) на регенерационные производства; вскрытия топлива и подготовки его к переработке; разделения U и Рu и глубокой очистки от нуклидов продуктов деления; получения конечных продуктов в формах, пригодных для повторного изготовления топлива; обращения с отходами технологии; выделения отдельных сопутствующих нуклидов (рис. 23).

В качестве характерного сырья для  радиохимического производства может  рассматриваться топливо реакторов ВВЭР-440, ВВЭР-1000, отличающееся наибольшей достигнутой глубиной выгорания и наиболее сложным нуклидным составом.

Рисунок 23 - Схема переработки и  разделения ОЯТ

В качестве наиболее экономичной принята  система транспортировки железнодорожным транспортом в вагонах-контейнерах с вертикальным (ТК-6) или горизонтальным (ТК-10) размещением контейнера в зависимости от габаритов ТВС. Контейнерный эшелон состоит из нескольких (до восьми) специальных железнодорожных вагонов с транспортными контейнерами, двух вагонов сопровождения и двух вагонов прикрытия — для смягчения ударов при возможных авариях. Грузоподъемность одного эшелона соответствует годовой выгрузке топлива реактора мощностью 1 ГВт.

Типовой контейнер — однослойная  стальная конструкция, облицованная внутри нержавеющей сталью. В зависимости от типа диаметр контейнера составляет от 2 до 2,2 м, длина - от 4,1 до 6 м. К внешней поверхности контейнера приваривают стальные ребра для улучшения теплоотвода и опоры для установки в вагоне. Толщина биологической защиты (сталь) 360 мм; в ТК-10 имеется дополнительная защита от нейтронов. Общая масса контейнеров 90 - 120 т при загрузке топлива 2,9 — 3,8 т. Тепловыделяющие сборки с бездефектными твэлами предварительно помещают в перфорированные чехлы, а сборки с дефектными твэлами - в герметичные пеналы. Эти транспортно-упаковочные комплекты рассчитаны на высокую надежность, с учетом возможных аварий в соответствии с правилами МАГАТЭ.

Поступившие с АЭС контейнеры разгружают, ТВС в чехлах помещают в бассейн-хранилище. Транспортные средства подвергают тщательной дезактивации.

Вскрытие ТВС и растворение  топливной композиции. Вскрытие твэлов - первая операция технологической  схемы регенерации топлива. Для ТВС с оксидным топливом в оболочках из сплава Zr — Nb отработан механический процесс рубки-измельчения. Предварительно на специальном электроконтактном станке отделяют хвостовики, не содержащие топливо. Станок частично погружен в ванну, заполненную водой, для исключения выделения газов и аэрозолей. Отходами этого производства, подлежащими захоронению, являются собственно хвостовики и образующиеся при их отрезке опилки, они обладают наведенной радиоактивностью (несколько кюри на тонну конструкционного материала) .

Активную часть твэлов измельчают на специальных агрегатах с пресс-ножницами. Средний размер кусков составляет 40 мм, что обеспечивает удовлетворительно высокую скорость и полноту последующего растворения топлива.

Растворение - процесс выщелачивания  топлива из измельченных ТВС —  следует за процессом рубки. Для  этой операции разработаны специальные  аппараты периодического и непрерывного действия.

В периодическом варианте измельченные твэлы по трубопроводу загружают в рабочее пространство кольцевого аппарата-растворителя. В аппарат подают расчетное количество концентрированной HNO₃, нагревают раствор до температуры кипения. Через заданное время при одновременном приборном контроле полноты растворения раствор охлаждают и он поступает на дальнейшую переработку. Куски оболочки промывают свежей порцией HNO₃ и выгружают в контейнеры методом пневмовыброса.

Для непрерывного процесса разработаны вибрационные и шнековые аппараты. Преимущество их - большая производительность при более простом обеспечении ядерной безопасности.

Подготовка растворов к экстракции. Основная проблема последующей переработки растворов с использованием метода жидкостной экстракции возникает из-за наличия в них взвесей. При попадании взвесей на экстракцию в экстракционных аппаратах образуются межфазные пленки, стабилизированные эмульсии, которые могут приводить к серьезным нарушениям процесса.

Исходные растворы по существу представляют собой суспензию с высокодисперсными компонентами на основе графита, кремниевой кислоты и других элементов, с размером частиц в основном от 0,2 до 5 мкм и общим их содержанием около 1г/л.

Указанные характеристики суспензии обусловливают определенную трудность выделения твердой фазы. Так, методом отстаивания в течение 1 сут удается выделить только около 50% осадков, а скорость фильтрования суспензии через плотные фильтры недопустимо низка.

Успехи в решении проблемы осветления были достигнуты разработкой комбинированного метода, в котором собственно операция фильтрования предваряется обработкой раствора-суспензии флокулянтами — высокомолекулярными органическими соединениями, а в процессе фильтрования используется вспомогательное фильтрующее вещество — перлит. Такая технология подготовки позволяет укрупнить мелкодисперсные частицы осадка с формированием флокул; процесс фильтрации протекает с накапливанием осадка в поверхностных слоях перлита, намываемого на фильтрующие перегородки. В качестве последних используют металлокерамические патроны на основе прессованных порошков нержавеющей стали с размером пор 40 - 60 мкм или титана (7 - 20 мкм).

Основным типом аппарата узла осветления является фильтр периодического действия, набираемый секционно металлокерамическими патронами, как правило, в кольцевом, ядерно-безопасном исполнении. Восстановление фильтрующей способности аппарата после очередного фильтроцикла производится гидроударом ("шоковая" регенерация); при необходимости осуществляют химическую регенерацию.

Разработаны также пульсационные  фильтры непрерывного действия и  фильтрующие центрифуги.

Рисунок 24 - Схема первого цикла  экстракционной переработки 

растворов твэлов ВВЭР

Экстракционное  выделение и очистка U, Pu, Np. Экстракционный процесс выполняет многофункциональную задачу в технологии регенерационного производства. Именно на операциях экстракции должны быть обеспечены обоснованная экономическими и экологическими факторами полнота извлечения U, Pu, Np из топлива, количественное взаимное разделение этих элементов с получением концентрированных продуктов, пригодных для повторного изготовления топлива, и глубокая очистка актиноидов от нуклидов продуктов деления. В настоящее время жидкостная экстракция непрерывного действия является эффективным методом разделения и очистки актиноидов.

В основу используемого в промышленной радиохимии метода экстракции, как отмечено выше, положена избирательная способность актиноидов в соответствующих состояниях окисления образовывать прочные комплексы с трибутилфосфатом (ТБФ).

Используя различия в экстрагируемости актиноидов в тех или иных состояниях окисления, а также варьируя составы  водных сред, температуру, объемное соотношение смешиваемых фаз, концентрацию экстрагента, можно "построить" гибкий технологический процесс, в котором на переработки растворов твэлов ВВЭР одних операциях обеспечивается совместная, на других - избирательная экстракция компонентов.

Экстракцию при переработке  отработавшего топлива осуществляют в нескольких, как правило, двух циклах в линии каждого элемента. В свою очередь каждый цикл представляет многооперационный многоступенчатый процесс.

Наибольшее число функций выполняет  первый цикл экстракции, типовая структура которого показана на рис. 24.

Исходный раствор топлива поступает  в ступень питания многоступенчатого  аппарата-экстрактора. Противотоком исходному раствору подают экстрагент — 30%-ный раствор ТБФ в разбавителе. Экстракт актиноидов промывают растворами HNO₃ различной концентрации — для более полного отделения от частично извлекающихся продуктов деления — и поступает на операцию разделения элементов. На этой операции из органической фазы количественно ре экстрагируют Pu (III) и Np (IV); реэкстракцию проводят слабокислым раствором гидразина при электрохимической генерации непосредственно в экстракционном аппарате - восстановителя Pu — урана (IV).

Для выбора оптимальных структуры  и состава потоков в цикле, а также оптимальных условий проведения процесса используются как на стадии разработки схемы, так и при автоматизированном управлении действующим процессом математические модели химических процессов и режимов в сочетании с электронно-вычислительной управляющей техникой.

Реэкстракты Pu и Np промывают от U экстрагентом и направляют на соответствующие эффинажные циклы.

Очищенный от Pu, Np экстракт U поступает на реэкстракцию 0,1 моль/л HN0₃; получаемый реэкстракт U (80-90 г/л) передают на второй цикл очистки, а экстрагент после отмывки от продуктов радиа-ционно-химического разложения карбонатным раствором возвращают в цикл для повторного использования.

 На показатели процесса, их  стабильность существенно влияет  характер экстракционного оборудования. Удовлетворительные эксплуатационные характеристики показали, например, пульсационные смесители-отстойники. Их достоинства — надежность в работе, простота обслуживания, низкая чувствительность к флуктуациям дозируемых потоков. Благодаря дискретной структуре смесителей-отстойников осуществляемый в них процесс легко моделируется и фиксируется задаваемым на каждой технологической операции числом ступеней. Важно и то, что в смесительных чувствительность к флуктуациям дозируемых потоков. Благодаря дискретной структуре смесителей-отстойников осуществляемый в них процесс легко моделируется и фиксируется задаваемым на каждой технологической операции числом ступеней. Важно и то, что в смесительных камерах таких аппаратов может быть выдержано нужное соотношение фаз, а это дает возможность направленно учитывать межфазные явления и воздействовать на стабильность эмульсий в присутствии различных поверхностно-активных веществ.

Разработанные структура потоков  и условия проведения процесса первого цикла обеспечили высокую селективность этой важной технологической стадии: коэффициенты очистки урана от нуклидов продуктов деления (Cs, Ru, Zr, Nb) составляют 10⁵ - 10⁶. Это позволяет ограничиться только двумя циклами экстракции в линии каждого из выделяемых элементов. Вторые (аффинажные) циклы надежно обеспечивают необходимое качество получаемых продуктов.

Аффинаж Рu и Np осуществляют последовательным выделением из их совместного реэкстракта первого цикла.

Переработка, хранение радиоактивных отходов  ядерного топливного цикла.

Очистка, концентрирование и хранение жидких радиоактивных отходов. Отходы низкого уровня активности  характеризуются относительно большими объемами и малой засоленностью. Для их переработки не применяется дистилляция ввиду ее энергоемкости. Основными методами очистки отходов этой группы являются коагуляция и ионный обмен. Очищенная от радионуклидов и солей вода сбрасывается в окружающую среду или возвращается для повторного использования. Образующийся концентрат радионуклидов в виде пульп или растворов регенератов переходит в категорию среднеактивных отходов.

Отходы среднего уровня активности как правило, отличаются сравнительно высоким солесодержанием [2]. Растворы подвергают концентрированию методом упаривания, которое обычно проводят в две ступени: дистилляция для очистки основной массы воды и доупаривание для максимального сокращения объема концентрата. Концентраты (кубовые остатки) и пульпы фильтроматериалов поступают на хранение в емкости из нержавеющей стали, конструкция которых предусматривает передачу содержимого в резервные емкости и на установки отверждения. С целью безопасности установлен максимальный срок эксплуатации емкости — 20 лет, после чего емкость освобождается от отходов и консервируется.

Отходы высокого уровня активности  концентрируются методом упаривания, так как высокий уровень активности исключает применение других методов. Конденсат после упаривания присоединяется к средне- и низкоактивным отходам. Кубовый остаток (концентрат) поступает на отверждение или на временное хранение в специальные резервуары емкостью от нескольких десятков до сотен кубических метров. На условия хранения жидких высокоактивных отходов существенное влияние оказывают два фактора: саморазогрев за счет энергии, выделяемой в результате распада радионуклидов, и радиолиз составных частей отходов, который приводит к образованию газообразных продуктов (в том числе водорода) и может вызвать появление твердой фазы. В связи с этим хранение жидких отходов требует постоянного охлаждения, продувки через емкость над поверхностью растворов воздуха или инертного газа, поддержания нужной кислотности, чтобы не допустить выпадения осадков.